Et forskerteam ved National Taiwan University har opdaget, hvordan enkelt metalatomer dynamisk tilpasser deres struktur og elektroniske konfiguration under elektrokemiske reaktioner, hvilket dramatisk forbedrer effektiviteten af kuldioxid (CO2) konvertering.
Ved hjælp af realtidsoperando-røntgen-teknikker spurgte forskerne, hvordan disse atomer opfører sig under arbejdsvilkårene og afslørede en vigtig elektronisk signatur knyttet til deres katalytiske præstation. Undersøgelsen blev offentliggjort i Journal of the American Chemical Society.
Undersøgelsen fokuserer på atomisk spredt overgangsmetal-nitrogen-carbon-katalysatorer-materialer, der er vært for individuelle atomer af metaller som nikkel (Ni), jern (Fe) og mangan (MN) inden for nitrogen-dopede kulstoframmer. Disse katalysatorer er kendt for deres høje effektivitet i konvertering af CO2 Til kulilte (CO), et værdifuldt industrielt råmateriale til produktion af brændstoffer og kemikalier.
Det, der adskiller denne undersøgelse, er dens anvendelse af operando-tidsopløst røntgenabsorptionsspektroskopi, som gjorde det muligt for forskerne direkte at observere ændringer i både de geometriske og elektroniske strukturer af katalysatorerne, efterhånden som reaktionen opstod.
Resultaterne afslører, at en bestemt elektronisk tilstand-en halvfyldt Dz2 Orbital på det centrale metalatom – er en nøglefaktor for høj katalytisk aktivitet. Denne orbital muliggør optimal binding med CO2 Reaktionsmellemprodukter, der fører til hurtigere og mere selektiv CO -produktion.
Blandt alle de testede katalysatorer fremkom nikkel som den mest effektive. Under driftsforhold skiftede Ni-atomer til en firkantet pyramidal konfiguration, der stabiliserede den ønskelige halvfyldte Dz2 tilstand. I modsætning hertil er metaller med fuldt fyldt eller tom dz2 Orbitaler, såsom kobber og zink, viste signifikant lavere ydelse.
Dette arbejde uddyber ikke kun vores forståelse af katalytiske mekanismer i atomskalaen, men peger også vejen mod mere effektive carbongenvindingssystemer. Ved at identificere klare struktur-aktivitetsrelationer tilbyder resultaterne en køreplan til udvikling af højpresterende, billige katalysatorer for at hjælpe med at tackle globale kulstofemissioner.
“Denne undersøgelse giver den første realtidsobservation af, hvordan enkeltatomer dynamisk tilpasser sig deres miljø for at forbedre CO2 Konvertering, og det åbner en ny sti til design af næste generations katalysatorer baseret på teknik på orbitalniveau, “sagde professor Hao-Ming Chen.