Reduktion af kuldioxid (CO2) Koncentration gennem elektrokemiske metoder (ECO2RR) under sure forhold er en vigtig strategi til fremstilling af værdifulde produkter, samtidig med at man undgår dannelsen af carbonat.
En vigtig udfordring er imidlertid, at hydrogenudviklingsreaktionen (hende) i sure medier har en tendens til at dominere på grund af den høje tilgængelighed af protoner, hvilket gør det sværere for CO2 reduktion til at forekomme effektivt.
For at løse dette problem syntetiserede denne undersøgelse Ni – N3PC-katalysator ved hjælp af en in-situ-fosfatiseringsmetode til at modulere katalysatorens elektroniske struktur for at undertrykke den konkurrerende hende og favorisere CO2 Reduktionsreaktion.
Ni – n3PC -katalysator viste fremragende ydelse med over 90% selektivitet til produktion af kulilte (CO) på tværs af en lang række potentialer. Det opretholdt også høj kulstofeffektivitet og opnåede en høj delvis strømtæthed for CO -produktion, der nåede –357,7 mA cm-2.
I langvarige tests forblev katalysatoren stabil i 100 timer og opretholdt 85% CO-selektivitet på –100 mA cm-2 uden at ændre sin struktur. Yderligere analyse ved hjælp af elektrokemisk impedansspektroskopi og omsætningsfrekvensundersøgelser af Ni – N3PC viste, at den har lavere ladningsoverførselsresistens og bedre iboende aktivitet end Ni -enkeltatomkatalysator.
Den ekstraordinære katalytiske aktivitet af Ni – N3PC opstår fra flere synergistiske effekter. Først ændrer in-situ-fosfatiseringsprocessen den elektroniske struktur af katalysatoren, hvilket forbedrer dens iboende aktivitet. Derudover besidder katalysatoren et stort overfladeareal, der øger CO2 Adsorptionskapacitet, hvilket sikrer en højere koncentration af reaktanter på de aktive steder.
XPS- og XAS -analyserne bekræfter tilstedeværelsen af Ni – P og Ni – N -bindinger, mens scanning af transmissionselektronmikroskopi viser atomisk spredte Ni -atomer på en carbonmatrix.
“Beregningsundersøgelser understøttede de eksperimentelle fund, hvilket viser, at katalysatoren reducerer energibarrieren til dannelse af nøgleaktionsmellemproduktet (*COOH) og derved fremmer CO -generation. Denne forskning viser en lovende retning for at designe effektive og stabile katalysatorer for Industrial Co2 Reduktion, “sagde professor Li-Chyong Chen.
Arbejdet offentliggøres i Chemical Engineering Journal.